Zemské volby poslanců do jednotlivých kurií se odehrály v březnu 1861 a vedle velkostatkářů při nich v německojazyčných oblastech uspěli stoupenci německé liberální/ústavověrné strany, kteří získali většinu v městské kurii, zatímco české volební obvody a většinu ve venkovské kurii ovládla Národní strana pod vedením Františka Palackého a Františka Ladislava Riegra. Sněm se poprvé sešel 6. dubna 1861 a panovník do funkce nejvyššího zemského maršálka jmenoval Alberta Nostitz-Rienecka. Toho od listopadu 1863 do září 1866 nahradil Karl Rothkirch-Panthen. Po jeho nastoupení do čela českého místodržitelství se do funkce maršálka na několik měsíců vrátil Nostitz-Rieneck.
V tomto sněmovním období byly přijaty důležité zemské zákony, jako například zákony upravující konkrétní podobu obecní a okresní samosprávy nebo problematiku zřizování gymnázií. V politicky silně konfliktní situace se proměnily sněmovní debaty započaté v roce 1863 a týkající se požadavku české Národní strany na změnu národnostně nespravedlivého volebního systému. V reakci na císařův zářijový manifest 1865 prosadila sněmovní většina české Národní strany a konzervativní frakce velkostatku v březnu 1866 adresu panovníkovi žádající reformu volebního řádu vládním oktrojem, a to i přes rozhodný nesouhlas německých liberálů a jejich ústavověrných velkostatkářských spojenců. S ohledem na přípravu celoříšské státoprávní reformy ale tato záležitost byla odložena a zemský sněm byl 2. ledna 1867 rozpuštěn.
